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我所揭示MXene/分子界面超快热电子弛豫动力学过程

近日,我所化学动力学研究中心分子光化学动力学研究组袁开军研究员团队与北京航空航天大学李介博副教授等合作,利用飞秒时间分辨光谱,实现了MXene/分子复合体系界面热电子和分子的超快动力学实时观测。实验揭示了MXene表面热电子直接转移以及热电子散射的超快过程,加深了对二维材料超短时间尺度动力学的理解。

光驱动的等离激元诱导化学反应是调控纳米材料化学性质的重要手段。从超快时间尺度上理解能量如何从金属传递到附着在界面上的分子(电子转移和热传递),对于调控反应速率和反应选择性具有重要意义。当光激发金属时,电子能量超过其费米能级,会产生高能电子(非热化的热电子,non-thermalized hot electron)。这些热电子在百飞秒时间内的电子-电子散射过程中持续存在,最终达到电子热化状态并遵循费米-狄拉克分布。在金属/分子复合体系中,分子可以作为受体,接受热电子或热晶格能量。

本工作中,团队利用飞秒时间分辨光谱研究了二维过渡金属碳化物(MXene)与一系列染料分子复合体系,揭示了两种不同的热电子动力学过程。实验表明,在MXene/亚甲基蓝分子体系,热电子不经历电子散射,直接从MXene转移到附着的亚甲基蓝分子;在MXene/罗丹明分子体系,热电子主要通过界面电子散射,散射失去的热能在125飞秒内转移给罗丹明分子。改变激发波长以及表面分子可以调控以上两种热电子弛豫通道。该研究为理解纳米尺度界面的复杂能量传输过程提供了重要的实验证据,有望为设计更高效的能量转换和光催化反应系统提供指导。

相关成果以“Real-time observation of two distinctive non-thermalized hot electron dynamics at MXene/molecule interfaces”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作的第一作者是我所1117组博士后张琦。该工作得到国家自然科学基金委、国家自然科学基金委基础科学中心、博鱼app科学院关键技术研发团队等项目的资助。(文/图 张琦)

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-48842-9

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